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力学损耗因子
第7章聚合物的粘弹性
本章教学目的:
1熟悉聚合物的粘弹性现象和分子机理(包括蠕变现象、应力松弛现象、滞后现象、力学损耗)。
2、了解粘弹性的力学模型理论(Maxwell模型、Kelvin模型和多元件模型)。
3、了解储能模量、损耗模量、损耗角正切之间关系。
4、了解分子运动与动态力学谱之间的关系。
5、了解时温等效原理(WLF方程)及应用。
6、了解Boltzmann叠加原理及应用。
7.1普通粘弹概念
7.1.1基本概念
弹:
外力—形变—应力—储存能量
外力撤除—能量释放—形变恢复
能量完全以弹性能的形式储存,然后又全部以动能的形式释放,没有能量的损耗<粘:
外力—形变—应力—应力松弛—能量耗散
外力撤除—形变不可恢复
1、理想弹性体
其应力—应变关系服从虎克定律,即c=E"
应力与应变成正比(即应力只取决于应变),普弹模量E只与材料本质有关,不随时间改变。
应变在加力的瞬时达到平衡值,除去外力时,普弹形变瞬时完全回复。
应力恒定,故应变恒定,见图7-1。
AMW=AAAAM
图7-1聚合物普弹形变&时间关系
2、理想粘性液体(牛顿流体)
其应力—应变行为服从牛顿定律二二二d-
dt
理想粘性液O(即应力只取决于应变速率),7为常数,等于单位速度梯度时的剪
切应力,反映了分子间由于相互作用而产生的流动阻力,即内摩擦力的大小,单位为Pas。
形变随时间线性变化,当除去外力时形变不可回复。
应力恒定,故r为常数,应变以恒定速
率增加,见图7-2。
能量储存能量耗散
形变回复
E(匚,;,T)模量与时间无关
高分子液体,除了粘度特别大以外,其流动行为往往不服从牛顿定律,即7随剪切速率
而变化。
原因:
流动过程中伴随着构象的改变,T不再是常数;而当外力除去时,链分子重新卷曲(解取向)。
高分子液体在流动过程中仍包含有熵弹性形变,即含有可回复的弹性形变。
高分子固体力学行为不服从虎克定律。
受力时,形变随时间逐渐发展,弹性模量有时间依赖性,而除去外力后,形变是逐渐回复,且往往残留永久变形(说明在弹性变形中有粘流形变发生。
高分子材料(包括高分子固体,熔体及浓溶液)的力学行为表现为弹性与粘性相结合的特性。
且弹性与粘性的贡献随外力作用的时间而异,这种特性称之为粘弹性,见图7-3。
粘弹性的本质是由于聚合物分子运动具有松弛特性。
聚合物(典型的粘弹体):
E=E(叭e,T,t)
作为粘弹性材料的聚合物,其力学性能受到力、形变、温度和时间4个因素的影响。
在
聚合物的加工中,有可能4个因素同时变化。
而在测试和研究工作中,往往固定两个因素以考察另外两个因素之间的关系:
(1)在一定温度和恒定应力作用下,观察试样应变随时间增加而逐渐增大的蠕变现象;
(2)在一定温度和恒定应变条件下,观察试样内部的应力随时间增加而逐渐衰减的应力松弛现象;
(3)在一定温度和循环(交变)应力作用下,观察试样应变滞后于应力变化的滞后现象。
以上3种现象统称聚合物的力学松弛现象。
蠕变、应力松弛属于静态粘弹性,滞后现象属于动态粘弹性。
7.1.2聚合物的力学松弛现象
聚合物的力学性质随时间的变化统称为力学松弛。
最基本的有蠕变和应力松弛。
7.1.2.1蠕变
在一定温度和恒定应力(拉力、压力、扭力等)的作用下,聚合物的形变随时间的增加而逐渐增大的现象。
图7-4是描述这一过程的蠕变曲线和蠕变回复曲线。
图7-4蠕变曲线
高分子材料蠕变包括三个形变过程:
(1)普弹形变
(1)
聚合物受力时,瞬时发生的高分子链的键长、键角变化引起的形变,形变量较小,服从虎克定律,当外力除去时,普弹形变立刻完全回复,见图7-5。
图7-5普弹形变示意图
(2)高弹形变
(2)
聚合物受力时,高分子链通过链段运动逐渐伸展产生的形变,形变量比普弹形变大得多,但不是瞬间完成,形变与时间相关。
当外力除去后,高弹形变逐渐回复,见图7-6。
tlt2t
图7-6高弹形变示意图
(3)粘性流动(;3)
受力时分子间无交联的线形聚合物,则会产生分子间的相对滑移,它与时间成线性关系,外力除去后,粘性形变不能恢复,是不可逆形变,见图7-7。
ttt
图7-7粘性形变示意图
当聚合物受力时,以上三种形变同时发生,见图7-8。
tlt2
图7-8线性聚合物的蠕变曲线
加力瞬间,键长、键角立即产生形变,形变直线上升;通过链段运动,构象变化,使形变增大;分子链之间发生质心位移。
(4)外力作用时间问题
作用时间短(t小),仅有理想弹性变形;i,形变很小,第二、三项趋于零
~►E飞E活随作用时间延长(t增大),除;1外,主要是弹性形变;2;当t:
C>,第二项>C0/E2,最后是纯粹的粘流形变;3(匚0t/)。
t
蠕变回复:
见图7-9,撤力一瞬间,键长、键角等次级运动立即回复(a瞬时恢复),形变直线下降,通过构象变化,使熵变造成的形变回复(高弹形变a逐渐恢复);分子链
间质心位移是永久的,最后保留粘流形变a(这部分是不能回复的形变,称为永久形变)。
通过蠕变曲线最后一段直线的斜率△&/△t=c/n
可计算材料的本体粘度n或由回复曲线得到£3然后按n=c(t2-ti)/E3计算。
0t2t
图7-9线性聚合物的蠕变回复曲线
(5)蠕变与温度高低及外力大小有关
蠕变与温度及外力的关系见图7-10。
图7-10蠕变与温度及外力的关系示意图
温度过低(在Tg以下)或外力太小,蠕变很小,而且很慢,在短时间内不易观察到。
温度过高(在Tg以上很多)或外力过大,形变发展很快,也不易观察到蠕变。
温度在Tg以上不多,链段在外力下可以运动,但运动时受的内摩擦又较大,则可观察到蠕变。
(6)不同种类聚合物蠕变行为不同
线形非晶态聚合物如果TvvTg时作试验只能看到蠕变的起始部分,要观察到全部曲线要几个月甚至几年。
如果T>>Tg时作实验,只能看到蠕变的最后部分。
在Tg附近作试验可在较短的时间内观察到全部曲线。
交联聚合物的蠕变无粘性流动部分。
晶态聚合物的蠕变不仅与温度有关,而且由于再结晶等情况,使蠕变比预期的要大
线形聚合物
图7-11线形和交联聚合物的蠕变全过程
形变随时间增加而增大,蠕变不能完全回复。
交联聚合物形变随时间增加而增大,趋于某一值,蠕变可以完全回复。
应用:
各种聚合物在室温时的蠕变现象很不相同,了解这种差别对于系列实际应用十分重要,见图7-12。
1-PSF聚砜;2-聚苯醚;3-PC;4-改性聚苯醚;5-ABS(耐热级);6-P0M;7-尼龙;8-ABS
图7-1223C时几种聚合物蠕变性能比较
由图7-12可见,主链含芳杂环的刚性链聚合物,具有较好的抗蠕变性能,因此成为广泛应用的工程塑料。
蠕变较严重的材料,使用时需采取必要的补救措施。
例1:
硬PVC抗蚀性好,可作化工管道,但易蠕变,所以使用时必须增加支架。
例2:
PTFE是塑料中摩擦系数最小的,所以有很好的自润滑性能,但蠕变严重,所以不能作机械零件,却是很好的密封材料。
例3:
橡胶采用硫化交联的办法来防止由蠕变产生分子间滑移造成不可逆的形变。
7.1.2.2应力松弛
在恒定温度、恒定应变的条件下,聚合物内部的应力随时间的增加而逐渐减小的现象,见图7-13。
0
图7-13聚合物的应力松弛曲线
式中:
00「起始应力;T松弛时间;tT从施加应变到观测应力所经的时间。
例如:
拉伸一块未交联的橡胶到一定长度,并保持长度不变,随着时间的增加,这块
橡胶的回弹力会逐渐减小,这是因为里面的应力在慢慢减小,最后变为0。
因此用未交联的
橡胶来做传动带是不行的。
应力松弛和蠕变是一个问题的两个方面,都反映了聚合物内部分子的三种运动情况:
当聚合物一开始被拉长时,其中分子处于不平衡的构象,要逐渐过渡到平衡的构象,也就是链段要顺着外力的方向来运动以减少或消除内部应力。
(1)如果T>>Tg,如常温下的橡胶,链段易运动,受到的内摩擦力很小,分子很快顺
着外力方向调整,内应力很快消失(松弛了),甚至可以快到觉察不到的程度,见图7-14。
(2)如果T«Tg,如常温下的塑料,虽然链段受到很大的应力,但由于内摩擦力很大,链段运动能力很小,所以应力松弛极慢,也就不易觉察到。
(3)如果温度接近Tg(附近几十度),应力松弛可以较明显地被观察到,如软PVC丝,用它来缚物,开始扎得很紧,后来就会慢慢变松,就是应力松弛比较明显的例子。
(4)只有交联聚合物应力松弛不会减到零(因为不会产生分子间滑移),而线形聚合物的应力松弛可减到零。
图7-14不同温度下的应力松弛曲线
应力松弛的原因:
由于试样所承受的应力逐渐消耗于克服链段和分子链运动的内摩擦阻力上。
交联聚合物分子链的质心不能位移,不发生粘流形变,应力只能松弛到平衡值。
小结:
蠕变及应力松弛过程有强的温度依赖性。
当温度低于Tg时,由于T艮大,蠕变及应力松弛过程很慢,往往很长时间才能察觉到;当温度远高于Tg时,T艮小,蠕变及应力松弛过程极快,也不易察觉到;
温度在Tg附近时,与测定时间尺度同数量级,因此蠕变及应力松弛现象最为明显。
高分子链的构象重排和分子链滑移是导致材料蠕变和应力松弛的根本原因。
7.1.3滞后和内耗
属于动态力学行为,也称为动态粘弹性。
聚合物作为结构材料,在实际应用时,往往受到交变力的作用。
例如轮胎,传动皮带,齿轮,消振器等,它们都是在交变力作用的场合使用的。
交变应力(应力大小呈周期性变化)或交变应变作用下,聚合物材料的应变或应力随时间的变化。
以轮胎为例,车在行进中,它上面某一部分一会儿着地,一会离地,受到的是一定频率的外力,它的形变也是一会大,一会小,交替地变化。
例如:
汽车每小时走60km,相当于在轮胎某处受到每分钟300次周期性外力的作用(假设汽车轮胎直径为1m,周长则为3.14为,速度为1000m/min=1000/3.14=300r/min),把轮胎的应力和形变随时间的变化记录下来,可以得到下面两条波形曲线,见图7-15:
图7-15橡胶轮胎的应力和应变随时间变化的曲线
汽车以60km/h行驶,轮胎某处受到以300次/min的周期性外力作用。
(1)滞后现象
滞后现象:
聚合物在交变力作用下,形变落后于应力变化的现象。
解释:
链段在运动时要受到内摩擦力的作用,当外力变化时链段的运动还跟不上外力的变化,形变落后于应力,有一个相位差,相位差越大,说明链段运动越困难,越是跟不上外力的变化。
1)聚合物的滞后现象与其本身的化学结构有关:
通常刚性分子滞后现象小(如塑料);柔性分子滞后现象严重(如橡胶)。
2)滞后现象还受到外界条件的影响
外力作用的频率:
如果外力作用的频率低,链段能够来得及运动,形变能跟上应力的变化,则滞后现象很小。
只有外力的作用频率处于某一种水平,使链段可以运动,但又跟不上应力的变化,才会出现明显的滞后现象。
温度的影响:
温度很高时,链段运动很快,形变几乎不落后应力的变化,滞后现象几乎不存在。
温度很低时,链段运动速度很慢,在应力增长的时间内形变来不及发展,也无滞后。
只有在某一温度下(Tg上下几十度范围内),链段能充分运动,但又跟不上应力变化,滞后现象就比较严重。
增加频率与降低温度对滞后有相同的影响。
降低频率与升高温度对滞后有相同的影响。
理想粘性体:
c(t)=osim((-)n2)
图7-16应力与应变的相位差示意图
聚合物(粘弹性材料):
c(t)=osim(航)
应力与应变的相位差为Ov8 池大说明链段运动越困难,越是跟不上外力的变化。 拉伸时,应变小于其应力所对应的平稳应变值,外力所做的功部分使构象改变,部分克服链段的内摩擦。 回缩时,应变大于其应力对应的平衡值,体系对外做的功部分使构象改变,部分克服链段间的内摩擦阻力。 定义: 聚合物在交变应力作用下,应变落后于应力的现象为滞后现象。 在每一周期中,以热的形式损耗的能量为力学内耗。 滞后现象与其本身的结构和外力作用频率有关。 柔性高分子链,当在Tg附近的温度下,作用力的时间t-T同数量级)时,滞后现象最严重。 化学结构刚性T,滞后;(別、); 柔性T,滞后T(大)。 外力作用频率低,小;链段来得及运动; 很高,別、;链段根本来不及运动; 中,大。 链段运动,但跟不太上。 温度T»Tg,小;T«Tg,小;T"Tg,大 (2)内耗(又称力学损耗) 轮胎在高速行使相当长时间后,立即检查内层温度,为什么达到烫手的程度? 聚合物受到交变力作用时会产生滞后现象,上一次受到外力后发生形变在外力去除后还来不及恢复,下一次应力又施加了,以致总有部分弹性储能没有释放出来。 这样不断循环,那些未释放的弹性储能都被消耗在体系的自摩擦上,并转化成热量放出。 这种由于力学滞后而使机械功转换成热的现象,称为力学损耗或内耗。 以应力〜应变关系作图(见图7-17)时,所得的曲线在施加几次交变应力后就封闭成 图7-17聚合物拉伸-回缩循环的应力-应变曲线 原因: 外力对聚合物做功,包括改变构象和克服链段间内摩擦。 内摩擦阻力越大,滞后现象越严重,消耗的功也越大,即内耗越大。 在每一形变周期中,损耗部分能量一一损耗功 △W=为0-(t)d£(t)=nowsinS式中S学损耗角。 用tan来表示内耗的大小。 聚合物作为橡胶轮胎使用时,要求内耗越小越好;相反,作为减震吸声等材料使用时,要求内耗要大一些为好。 例1: 对于作轮胎的橡胶,则希望它有最小的力学损耗才好。 顺丁胶: 内耗小,结构简单,没有侧基,链段运动的内摩擦较小。 丁苯胶: 内耗大,结构含有较大刚性的苯基,链段运动的内摩擦较大。 丁晴胶: 内耗大,结构含有极性强的氰基,链段运动的内摩擦较大。 丁基胶: 内耗比上面几种都大,侧基数目多,链段运动的内摩擦更大。 侧基数目越多,侧基越大,则内耗越大。 内耗大的橡胶,吸收冲击能量大,回弹性差。 例2: 对于作为防震材料,要求在常温附近有较大的力学损耗(吸收振动能并转化为热能)。 对于隔音材料和吸音材料,要求在音频范围内有较大的力学损耗(当然也不能内耗太大,否则发热过多,材料易于热态化)。 应力与应变的关系可用模量表达: e_二⑴ 乂) 由于相位差的存在,模量将是一个复数,叫复数模量: =EiE 复变模量的实数部分表示物体在形变过程中由于弹性形变而储存的能量,叫储能模量, 它反映材料形变时的回弹能力(弹性)。 实数模量或储能模量E=? cos: 复变模量的虚数部分表示形变过程中以热的形式损耗的能量,叫损耗模量,它反映材料形变时内耗的程度(粘性)。 cP 虚数模量或损耗模量E"=-sin6 力学损耗因子tan二E E* 式中: S―-后角 影响内耗大小的外界因素: (1)温度 温度很低(TvTg),聚合物应变只有键长的改变,应变量很小,几乎同应力变化同步进行,摩擦消耗的能量很小,内耗tan很小。 温度升高(T-Tg),链段开始运动,但体系粘度大,运动摩擦阻力大,「增大,内耗tan大,有内耗峰。 温度进一步升高(Tf>T>Tg),链段运动摩擦阻力减小,从而、: 小,内耗tan小,见图7-18。 温度很高(T>Tf),产生分子间质心位移运动,摩擦阻力再次升高,tan急剧增加,有内耗峰。 (2)外力作用频率 频率低,分子运动时间很充分,运动单元的运动完全跟得上应力的变化,tanS小,呈 高弹性;频率高,即运动单元来不及随交变应力运动,摩擦消耗的能量小,tanS小,呈玻 璃态;频率中•■: ■■1,分子链段可以运动,却不能完全跟得上应力的变化,内耗出现极大值一内耗峰,tan5大,呈粘弹性,见图7-19。 图7-19聚合物的内耗与频率的关系 小结: 蠕变: 应变随时间增加而逐渐增大的现象;应力松弛: 应力随时间增加而逐渐衰减的现象;滞后: 交变应变滞后于交变应力变化的现象。 力学内耗tan: 以热的形式所损耗的能量。 7.2聚合物粘弹性的数学描述 7.2.1力学模型 模型由代表理想弹性体的弹簧与代表理想粘性体的粘壶以不同方式组合而成,见图 7-20 (a)J 图7-20力学元件示意图(a理想弹簧;b理想粘壶) 弹簧能很好地描述理想弹性体力学行为(虎克定律)。 粘壶能很好地描述理想粘性流体力学行为(牛顿流动定律)。 设弹簧的模量为E,粘壶内液体的粘度为n 理想弹簧的力学性质服从虎克定律,应力和应变与时间无关: (T=E£ 式中E为弹簧的模量。 理想粘壶是在容器内装有服从牛顿流体定律的液体,应力和应变与时间有关: t=n£/或£=tTn 式中T为液体的粘度,d£/(为应变速率。 聚合物的粘弹性可以通过弹簧和粘壶的各种组合得到描述,两者串联为麦克斯韦模型, 两者并联为开尔文模型。 1、麦克斯韦模型(Maxwell模型) 由一个弹簧和一个粘壶串联而成,见图7-21。 「华 因两元件串联,当一个外力作用在模型上时弹簧和粘壶所受的应力相同: T=弹=0粘 模型的总形变等于弹簧与粘壶形变之和: £=单+&粘 (1)模拟线型聚合物应力松弛过程 模型的总应变速率等于两个元件应变速率之和: d;d;弹d;粘 dt一dtdt 由于(弹=Ee弹(粘=nd粘/dt 则d;d;「二 dtEdt 该式为Maxwell模型的一般化运动方程。 (2)应用 Maxwell模型来模拟应力松弛过程(图7-22)特别有用(但不能用来模拟交联聚合物的应力松弛和模拟聚合物的蠕变及力学损耗tan®。 2、开尔文模型(或Kelvin)模型 是由一个理想弹簧与一个理想粘壶并联而成的,见图7-23。 图7-23Voigt(或Kelvin)模型图7-24Voigt(或Kelvin)模型的蠕变曲线 (1)模拟交联聚合物的蠕变过程 两元件并联,应力o等于弹簧及粘壶所承受的应力之和,即: CT=3弹+0粘 两个元件的应变总是相同: /=单//占 又由于c弹=E/单E/占二和(粘=nd/dt可直接写出模型的运动方程: ◎⑴=竺 dt 这就是Kelvin模型的运动方程。 (2)应用 Kelvin模型可用来模拟交联聚合物的蠕变过程,见图7-24。 Kelvin模型可用来模拟聚合物的动态力学行为。 Kelvin模型不能用来模拟应力松弛过程。 两个模型的不足: Maxwell模型在恒应力情况下不能反映出松弛行为。 Kelvin模型在恒应变情况下不能反映出应力松弛。 3、四元件模型 四元件模型是根据高分子的运动机理设计的(因为聚合物的形变是由三部分组成的) 见图7-25。 图7-25四元件模型 1由分子内部键长,键角改变引起的普弹形变d,它是瞬间完成的,与时间无关, 所以可用一个硬弹簧El来模拟。 2由链段的伸展,蜷曲引起的高弹形变d随时间而变化,可用弹簧E2与粘壶n并联来模拟。 3高分子本身相互滑移引起的粘性流动(塑性形变)d,这种形变随时间线性变化,可用粘壶n来模拟。 聚合物的总形变等于这三部分形变的总和,因此模型应该把这三部分元件串联起来,构成的四元件模型可看成是Maxwell模型和Kelvin模型串联而成的。 四元件模型可有效地描述聚合物的蠕变过程,见图7-82。 当施加恒定应力c=®时,聚 合物的总形变等于三项之和: (t)=d+d+d -t/T =O0/E1+(o0/E2)(1-e)+(x)t/n 式中: d: 瞬时弹性形变,代表了分子内部键长键角改变引起的普弹形变; d: 可回复的推迟弹性形变,代表了链段的伸展、蜷曲引起的高弹形变,它是随时 间而变化的; a粘性流动形变,代表分子间滑移产生的不可逆形变,它是随时间线性发展的。 若在t2时除去应力,贝Ua立即回复,总逐渐回复而目不能回复。 实验表明: 四元件模型是较成功的,在任何情况下均可反映弹性与粘性同时存在力学行为。 7.2.2玻耳兹曼(Boltzmann)叠加原理 是聚合物粘弹性的一个简单但又非常重要的原理。 大量生产实践发现,聚合物的力学性能与其载荷历史有密切关系。 聚合物力学行为的历史效应包括: (1)先前载荷历史对聚合物材料形变性能的影响; (2)多个载荷共同作用于聚合物时,其最终形变性能与个别载荷的关系。 玻耳兹曼原理假定: 1试样的形变只是负荷历史的函数; 2每一项负荷步骤是独立的,且彼此可叠加。 聚合物在时间t(t>Un)时的总应变(图7-26): a(垛△01D(t-ui)+△02D(t-U2)+△03D(t-U3)+… =! △oD(t-ui) 式中: D(t-u)是蠕变柔量函数,取决于施加应力时与测定应变时的时间间隔。 △0为应力变量。 类似的: II]u2 图7-26玻耳兹曼原理示意图 可以根据有限的实验数据,来预测聚合物在很宽的负荷范围内的力学性质。 7.3时温等效原理 1、要使高分子链段产生足够大的活动性才能表现出高弹态形变,需要一定的松弛时间;要使整个高分子链能够移动而表现出粘性流动,也需要一定的松弛时间。 2、当温度升高时,运动加剧。 所以同一个力学行为在较高温度下,在较短时间内看到;同一力学行为也可以在较低温度,较长时间内看到。 所以升高温度等效于延长观察时间。 对于交变力的情况下,降低频率等效于延长观察时间。 7.3.1时温等效和叠加 1、定义从分子运动的松弛性质可知,对同一个力学松弛现象,既可在较高的温度下、较短的时间内观察到;也可在较低的温度下、较长时间内观察到。 因此,升高温度等效于延长观察时间。 对于交变力的情况下,降低频率等效于延长观察时间。 则升高温度与延长时间对分子运动是等效的,对聚合物的粘弹行为也是等效的,这就是时温等效原理。 2、转换(移动)因子aT借助于转换因子可以将在某一温度下测定的力学数据,变成另一温度下的力学数据,即: E(T.t)=E(To,t/ay)其中ay=t/t 式中: T—试验温度;To—参考温度;和t分别为温度T和Ts时的松弛时间。 当T>To,则arv1 当TvTo,则aT>1 3、实用意义对不同温度或不同频率下测得的力学性质进行比较或换算,求出一些无法直接实验测量的结果。 如有些材料在室温下长期使用寿命以及超瞬间性能等问题,实验是无法进行测定的,但可通过时温等效原理来解决,见图7-27。 欲作宽时间范围的曲线,只需在不同温度下作窄时间范围的曲线,然后在时间轴上平移来实现。 上一蠕变柔量;下一力学损耗因子 一个温度下作的实验曲线可通过在时间轴上的平移转变为另一个温度下的实验曲线 log比秒) 图7-28不同温度下测得的聚合物松弛模量对时间曲线绘制应力松弛叠合曲线的示意图移动的方向: 低温f咼温时间长f时间短f左移 咼温f低温时间短f时间长f右移 移动的量: 移动因子a「在不同温度下,同一力学响应所需时间的比值。 aT=t/to=Tt=nn •••G=Go•••G(0)e-t/=Go(0)t/to=Tt 又t=毎/
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