我国西部最大的工业城市兰州市空气污染物和气溶胶光学特性的观测Word文档格式.docx
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此外,通过湿度校正它们相关性得到不同程度的加强。
一.前言
大气气溶胶是悬浮在大气中微小的固相或液相的颗粒,一般空气动力直径小于10μm。
气溶胶对地球大气系统,大气能见度和人体健康的辐射平衡产生重要影响(IPCC,2007;
Kaufman等)。
气溶胶光学厚度(AOD),是反映气溶胶在大气中的垂直方向上一个重要的的一个指标和参数(Harilal等人,2014年;
Kim等人,2010)。
AOD和大气气溶胶之间的关系已经研究了很多(Chudnovsky等人,2014年;
Gupta等人2008年;
蔡等人,2011年),但AOD和大气气溶胶具有较大的的空间和时间的变化,其原因是由于气象因素与排放源的影响(Lelieveld等,2001)。
因此,它们之间的的相关性通常表现在显著时空差异,导致了它们的适用性(佩尔蒂埃等人,2007;
萨阿迪等人,2005;
Schaap等,2009)。
此外,由于我国幅员辽阔很多地方研究较少,因此在我国大部分地区它们之间的关系有很大的不确定的卫星验证结果和估算气溶胶对我国各地辐射强迫以及卫星反演结果具有较大的差距(Anderson等,2003;
Liu等,2010;
Wang等,2007)。
因此,它们相关性需要进一步分析,尤其是在中国的高度污染的地区。
兰州是我国西部最重要城市之一,经历了经济的快速增长和城市化进程。
人口和能源消耗的增加不可避免地导致污染物排放量的增加:
(张等人,2001年,2011年)山谷形地形导致不良的大气扩散。
此外,春季沙尘暴频繁地从河西走廊侵入。
总之,这些因素造成了中国乃至世界上最严重的空气污染城市之一(亚洲开发-银行,2013;
世界卫生组织2011)。
可吸入颗粒物问题尤其严重,对辐射强迫和人类健康产生明显的影响(Guo等,2011,Li等,2010;
Tao等,2014年)。
因此气溶胶光学特性是值得关注的问题。
一些研究兰州的光学特性(Cao等,2009;
Yu等人,2009;
Zhao等人,2005)。
然而,尽截至目前在兰州PM10和AOD之间的关系很少分析。
因此,我们的,在2004年9月至2007年7月期间对兰州市光学性质和空气污染物进行观测研究了在观测期间AOD和空气污染物的特征的一般特点,建立了它们之间的关系。
PM10相关性。
这对估算当地气候强迫和人类健康是非常有益的的。
二.实验和方法
该监测点(图1)选择在一个18层办公大楼的楼顶,距离地面55m,它位于兰州大学盘旋路小区,在兰州市东部。
附近是商业,文化,居民区,没有明显的大气污染源。
因此它代表了兰州市基本状况,是一个理想的监测地点。
图1监测地点
使用MICROTOPSII太阳光度计对光学厚度进行测量。
改仪器具有四个光谱带,分别为405nm,500nm,650nm和880nm;
该半峰全宽在880nm约30nm纳米至约5纳米,在其他波长为5nm),视场角为约2.5°
。
根据Beer–Lambert–Bouguer定律计算出AOD。
在2004年9月期间之间每天10:
00至14:
00(当地时间)进行观测,每天约20次,根据观测记录和判断的实时云条件与自由云或不到一半(以保证的30°
太阳/视角一个字段内没有云)剔除云的影响。
这种方法有效减少了云的影响(辛等人,2007)。
埃а是相关的气雾剂的。
а反映出气溶胶颗粒物的大小,在一般情况下,其值介于0.0至2.0。
值越小意味粗气溶胶颗粒为主,而较大的值表示细粒子主导(Dubovik等人,2002)。
它的值是根据在三个波长(405纳米,500纳米和650纳米)通过对数线性曲线拟合算法来估计(Kim等人,2004)。
空气污染物数据来自甘肃省环境监测中心的;
气象数据是由甘肃省气象局提供。
三.结果与讨论
3.1空气污染物和气溶胶光学特性的变化
图2观测期间兰州市光学性质和空气污染物的日变化
表1中显示二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物,AOD,α
α的季节平均浓度。
AOD
α
SO2
(μg/m3)
NO2
PM10
Mean
0.72±
0.31
0.24
63±
39.63
43±
26.98
163±
111.89
Spring
0.66±
0.26
0.65±
0.23
48±
25.56
32±
12.61
162±
114.15
Summer
0.50±
0.14
0.82±
42±
17.97
26±
9.78
114±
65.43
Autumn
0.29
0.81±
0.22
57±
31.89
47±
24.69
152±
100.34
Winter
0.91±
0.34
0.67±
0.19
107±
37.51
65±
33.57
223±
130.39
图3观测期间兰州市主要污染物与光学厚度的月变化
图2表示观测观察期间的二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物,AOD和埃指数日均值。
所有这些参数有它们都表现出相当时间的变化,这与当地气象因素和空气污染物排放有关。
通常,二氧化硫,二氧化氮,PM10和AOD的变化是非常一致的,而与α变动相反(Buhalqem等,2011;
萨哈等人,2014年)。
表1和图2显示,在观测期间PM10年均浓度为163±
111.89微克/立方米。
这比在欧洲要高得多(Marcazzan等人,2003)。
表1和图3显示AOD和空气污染物月和季节变化。
SO2,NO2,PM10,AOD和α指数在观测期间具有显著地月和季节变化。
在冬季,该市的各个空气污染物浓度最高,二氧化硫浓度为107±
37.51微克/立方米,二氧化氮为65±
33.57微克/立方米,PM10223±
130.39微克/立方米。
相应地,AOD达到最大值为0.91±
此外,月最高值AOD出现在2004年12月(1.14±
0.29)。
这是因为为了取暖,燃烧大量的煤炭产生了排放大量的空气污染物此外冬季不利的气象条件抑制空气污染扩散。
夏季空气污染物的浓度最低,二氧化硫为42±
17.97微克/立方米的,二氧化氮为26±
9.78微克/立方米,PM10为114±
65.43微克/立方米为。
AOD值也表现出了最低为0.50±
0.14;
此外,AOD值(0.44)最小的月度发生在2005年6月,相反,α的值达到0.82±
0.26是四个季节中最大的。
最大值。
强烈的太阳辐射和高温引起强烈空气对流,有利于空气污染物扩散;
同时,也加速气-粒子转化,产生更多的细小颗粒,导致α的增加。
在春季节α的指数最小,为0.65±
0.23。
这与春季频发有关这表明沙尘和人为气溶胶混合类型。
图4观测期间兰州市主要污染物和光学性质日均值频率分布
研究表明空气污染物一般为对数正态分布,并经常用于表示空气污染物浓度分布特征(Costabile等人,2006;
Kao等人,1995;
Lu等,2003)。
世界卫生组织空气质量准则也用对数正态分布来估算计算超过概率和百分制定监管指引和中期目标,为理论物理和机械论据支持其使用时的空气污染物数据进行分析(马钱等,2013)。
图4a,b和c显示观测期间内二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物日均值的频率分布。
从图中可以它清楚地看到,二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物的频率分布都符合对数正态分布。
二氧化硫的分布(<
20微克/立方米,WHO指导原则)所覆盖的总的90.3%,以及约50.8%的天超过了每天标准世界卫生组织IT.2(50微克/立方米)的PM10.The分布(>
50微克/立方米,世卫组织准则),占总量的90.3%,而57.1%,超过世界卫生组织IT.2(150微克/立方米的日标准)。
约72.5%的二氧化氮发生在值为0.20?
0.60微克/立方米范围。
这反映该市颗粒物,煤烟和流动源混合型污染。
图4d和e示出AOD的在在观察期间的频率分布。
对数正态分布已用于描述AOD频率分布,它是比正态分布更好地描述AOD频率分布(Behnert等人,2007;
O'
Neill等人,2000;
Zheng等,2008)。
我们的研究结果表明,本研究AOD的的频率符合对数正态分布:
主要在0.25和1.10之间的分布,占总量的86.8%,尤其是,约49.2%的AOD的分布在在0.45-0.80的范围内。
从图4d中可以清楚地看到,,α在观测期间分布较广,从0.15到1.40之间。
α>
0.5的频率分布达到总量的83.0%。
α的频率分布>
0.8,占总数的30.0%。
这反映了兰州颗粒物主要以细粒子为主。
图4d也表明α分布趋于呈现三峰分布,多峰通常揭示存在不同颗粒物的类型。
第一种模式是集中在0.35-0.40,对通常与沙尘气溶胶相关。
第二种模式是围绕0.65-0.70,最有可能代表的人为和自然的气溶胶结合的贡献。
第三种模式是集中在0.95-1.0,对应的气溶胶粒径分布主要源于细颗粒模式,反映了人为气溶胶的贡献。
3.2空气污染物浓度和AOD的相关性
图5空气污染物浓度和AOD的相关性
图5a和b显示在观察期间,二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物每日浓度相关性。
PM10(y)日均浓度与SO2,NO2(x)日均浓度线性回归方程为分别为:
y=0.35x+13.92和y=0.18x+15.96,分别都在相关系数为0.61。
这表明PM10与SO2和NO2具有同源性,这很大程度反映PM10来源人为污染。
图5c和也d显示了浓度SO2(y)和NO2(y)的日均值与AOD的线性回归方程分别为:
y=57.33x+23.93和y=28.13x+22.41,两者的相关系数分别为0.49。
主要原因是,SO2和NO2通过光化学和非均相反应形成SO42-和NO3-气溶胶(Han等人,2013;
Song等,2009),从而间接影响AOD。
从图5,所有的大气污染物日常日均浓度在低风速显示出高值,在高风速下表现为低值,为此我们进一步分析风速对光学厚度的的影响。
结果表明,二氧化硫,二氧化氮,可吸入颗粒物在低风速之间的相关性比在高风速高;
二氧化硫,二氧化氮,AOD之间的相关系数也产生了类似的结果。
这种情况的出现这种现象的主要原因是空气污染物的物理和化学特性由于风速产生较大的差异,高风速下可吸入颗粒物快速变化,所以AOD的代表性变差。
图6a显示可吸入颗粒物(Y)与AOD(X)的日均值线性回归方程为为y=162.34x+40.30,相关系数是所有的空气污染物最高的为0.71。
这表明,PM10是大气消光主要贡献者。
同时,相关系数也明显高于以前的研究结果(恩格尔等人,2004;
He等人,2010;
Lau等人,2003;
Li等人,2005)。
例如,在他的研究中,AOD和PM10之间的相关系数为0.26;
而在李的研究中,相关系数为0.29。
它关系到当地的气候条件,气溶胶来源,地域特点和微观结构和化学成分,具体原因还需要进一步研究(Chen等人,2014年)。
图6可吸入颗粒物和AOD的相关性
一般情况下,空气污染物排放,传输和清除过程,气象条件的季节性特征影响PM10和AOD之间的相关性。
因此,在观察期间,我们对观测期间在各个季节的相关性进行了分析。
从图6B-?
可以看到,PM10和AOD在四季的日均值浓度尽管不同仍具有较强的线性相关。
在冬季,可吸入颗粒物(Y)与AOD(X)的日均值线性回归方程为y=214.11x+0.14,相关系数最高,为0.78。
冬季高浓度的可吸入颗粒物和不利的气象条件被认为产生这种良好的相关性。
在夏季天的线性回归方程为y=97.03x+53.88,相关系数是所有季节中最低的,为0.45。
较多的细粒子在高湿度环境中导致气溶胶吸湿性增长急剧变化,这是造成较差的原因。
春季的线性回归方程为y=175.29x+51.10,相关系数也很低(0.58)。
这主要是春季沙尘气溶胶增多的原因。
由于吸湿性增长,环境相对湿度(RH)可显著影响AOD测量。
环境湿度修正由下面公式表示:
式中,RH是相对湿度。
图6F-N显示,通过相对湿度校正AOD和PM10之间的相关性在整个研究期间和四季变得更强。
例如,在整个研究期间的相关性从0.71提高到0.79。
水溶性粒子如SO42-,NO3-和Ca2+在兰州的PM10中占有很大的比例,。
丰富的水溶性粒子增强的PM10散射和吸收的太阳辐射和地球辐射的能力,于是AOD和PM10之间的相关性变由于吸湿性增长。
通过环境相对湿度校正有效地较少它们之间的误差。
3.3。
气溶胶光学特性的阴霾和沙尘暴的特点
灰霾和沙尘暴是造成低大气能见度天气现象,灰霾和沙尘天气中的高浓度的颗粒物。
不仅降低空气质量,危害公众健康(Ahmadd等人,2014年;
李等人,2014年),而且还改变辐射强迫和水文循环(高塔姆等,2009;
普拉萨德和辛格,2007年)。
根据地面气象和大气污染物数据,在观测期间有9个灰霾和5个沙尘(浮尘,扬沙和沙尘暴天气过程,和5天的灰尘在研究期间)。
在这里清洁干日子被定义为与大气能见度>
10公里,可吸入颗粒微克/立方米。
图7沙尘,灰霾,清洁日空气污染物光学厚度日均值
图8风速在尘暴期间的相对湿度分布
从图7看到这0灰霾和沙尘期间PM10平均浓度分别为352±
45.05微克/立方米分别是高清洁日,大约5.6和世卫组织的6.8倍,日均的IT.1标准(70微克/立方米)。
灰霾期间二氧化硫和NO2浓度日均值明显增加相比,而沙尘期间SO2日均值略有下降。
这表明,灰霾和沙尘期间空气污染非常严重。
沙尘和灰霾期间AOD也呈现高值:
灰霾是1.53±
0.16,沙尘日是0.87±
0.23天,分别比晴天高约2.8和1.6倍。
灰霾期间а是0.75±
0.08的霾天,这表明灰霾期间以细粒子为主在大小分布粗颗粒的统治,而沙尘日在尘土飞扬的日子а为0.31±
0.21,这表明小颗粒的很大一部分。
分别选择两个灰霾和沙尘日来分析对灰霾和沙尘日气溶胶光学特性的变化特征。
图8A表明,灰霾期间相对湿度增加。
RH从21%至74%,平均值为52%,比之前和之后的霾天(43%)高。
高湿的环境,气溶胶吸湿性增长有利于的AOD。
增加。
然而,风速相对较低,平均速度为1.4米/秒。
高潮湿和停滞的天气条件使灰霾污染严重。
停滞的天气状况,SO2的浓度,二氧化氮和可吸入颗粒物开始增加,尤其是可吸入颗粒物浓度271微克/立方米增加到到375微克/立方米,并在2004年12月14日达到最高的382微克/立方米:
相当于世界卫生组织IT.1的日常标准的5.5倍。
高浓度的可吸入颗粒物严重降低大气能见度,使AOD从0.80微克/立方米提高到1.41微克/立方米,2004年12月12日达到最高的1.53:
比前天高出将近2倍。
由于滞销天气系统,霾天气从2004年12月11持续到12月16日,AOD在2004年期间保持相对值。
此外,а指数显示,长期的阴霾天气期间内较高的AOD值具有较高的人为污染物浓度。
图8c显示了风速在尘暴期间的相对湿度分布。
由图可知,风速随着沙尘暴来临,在2006年4月18日达到最大值(4.5米/秒),相反,相对湿度下降到了沙尘暴的临近点,从2006年4月16日的31%快速下跌至2006年4月17日的17%,其维持较低值的范围从12%到发生尘暴时的42%。
这些期间均有强冷空气和干燥空气通过。
从干旱的沙漠种强冷气团空气中的颗粒中显示,空气质量逐渐恶化。
在沙尘日中,可吸入颗粒物浓度从292微克/立方米增加到423微克/立方米,并逐渐达到达到最大值508微克/立方米,这个值比世界卫生组织IT.1日常标准高出将近7.2倍,AOD从0.41微克/立方米提高到1.08微克/立方米,高于沙尘日近2.6倍,在这个期间内保持相对较高的值。
然而,由于沙尘中大多含有粗颗粒,所以所述а指数从0.61下降到0.10,并且在这个期间内保持相对小的值。
图9(a)2004年4月17日到达兰州的后推气流轨迹模式的沙尘暴
(b)2006年12月11日抵达兰州的后推气流轨迹模式的阴霾
图9A中表明,2004年4月18日起源于新疆北部盆地并穿越河西走廊的两个防尘活动中心在中国抵达兰州西北部之前的空气质量。
这个数据证明了前一节中提到的随着水平能见度而增加和递减的AOD和PM10浓度的结论。
图9b中显示,该气团在兰州的灰霾天起源于新疆中部,经过西宁市,并从西南方向抵达兰州的一个重工业基地。
四.结论
大气污染是工业城兰州市一个非常严重的问题:
在观测期间期,每年可吸入颗粒物浓度分别为世卫组织年标准IT.1和天52.6%的约2倍,超过世界卫生组织IT.2日常标准二氧化硫。
在兰州,空气污染不仅降低大气能见度,同时也增强了AOD。
所有的大气污染物浓度,气溶胶光学厚度和а有季节性变化。
大气污染最严重是冬季,而AOD和а指数也在冬季表现出较高的值。
这种情况反映了兰州市中含有细小的可吸入颗粒物。
PM10与共享SO2和NO2在该地区同质来源。
全年和各个季节当中PM10和AOD之间都具有显著的相关性。
在灰霾期间和沙尘日中平均AOD1及第AOD2的表现当中,都显示了高浓度值的可吸入颗粒物。
其相关性在冬季和秋季当中比春季和夏季更显著。
大气能见度和空气质量是可以通过减少人为和工业排放得到改善的。
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