毕业论文活性炭陶瓷颗粒和硅藻土吸附去除污水中氨氮的研究初稿1解读Word格式文档下载.docx
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Alongwiththespeedingupofurbanizationandindustrializationandthecontinuousimprovementofpeople'
slivingstandardsmakethewaterdemandinourcountryisincreasing.Atthesametime,therapiddevelopmentofChina'
seconomicandindustrialdevelopment,makewaterresourcesprotectionbecomingmoredifficult.Watershortageandwaterpollutionisaproblemthatshouldbesolvedintheenvironmentalprotectionofourcountry.
Thewaterpollutioninourcountryismainlyduetoavarietyofuntreatedortreatedthroughsimpleindustrialanddomesticwastewaterwhichcontainstoxicandhazardoussubstancesdischargedintonaturalwaterbodies.Waterpollutionismainlydividedintoeutrophication,ammonianitrogenpollutionandheavymetalpollution.
Thewatersamplesusedinthispaperwaspreparedbyammoniumchloridesolutioninthelaboratory.TheresidualammoniacontentwasmeasuredbyNessler’SreagentSpectrophotometric.Westudythefactorsoftheadsorbentsincludingactivatedcarbon,porousceramicparticlesanddiatomitewhichincludetheadsorbentdosage,pHandcontacttimeetc.Anddeterminetheoptimumconditionsoftheadsorbents.Ontheotherhand,weexplorethemechanismofadsorptionandfitadsorptionisothermsofadsorbentsandkineticequations.
Theexperimentalresultsshowthattheoptimaldosingproportionofactivatedcarbonis2g/50mL,andforporousceramicparticlesis9g/50mLandfordiatomiteis4g/50mLunderatemperatureof293Kandtheconditionsofammoniaconcentrationof50mg/L.Theoptimumreactiontimewas1hforactivatedcarbon,1.5hforporousceramicparticlesand1.5hfordiatomite,respectively.TheexperimentsoftheeffectofpHontheadsorptionshowthattheadsorbentssuchasactivatedcarbon,porousceramicparticlesanddiatomiteweremodifiedbyhydrochloricacidandsodiumhydroxide.Thereforundertheconditionsofacidandalkalitheammoniaremovalefficiencywashigherthanneutralconditions.AtpH=7.0andundertheoptimumconditionsforeachadsorbent,theammoniaremovalwere65.46%foractivatedcarbon,65.87%forporousceramicparticlesand64.63%fordiatomite,respectively.
KEYWORDS:
ActivatedCarbon,PorousCeramicParticles,Diatomite,Adsorption,Ammonia-Nitrogen
第一章绪论
1.1我国水资源现状
1.1.1水资源短缺
众所周知,水是地球上最重要的自然资源,是人类赖以生存的基本条件,是所有生物的结构组成和生命活动的重要物质基础。
从整个生态范围来讲,水是生态系统中最重要的链接环节,水的循环流动和净化伴随着整个生态系统的运转。
因此水在自然环境中,对于生物的生存来说具有决定性的意义。
因此,水资源的合理利用与保护是关系到人类可持续发展的重要问题。
随着我国城市化和工业化进程的加快,人民生活水平的不断提高,用水需求量不断加大。
同时我国经济发展速度快速增长和水资源开发活动的大力开展,水资源保护压力越来越大。
我国水资源总量虽然较多,但人均量并不丰富;
而且地区分布不均,水土资源组合不平衡。
我国是一个水资源贫乏的国家,人均水资源占有量仅为世界水平的1/4[1],是全球13个贫水国家之一。
我国有1/4的地区处于严重缺水状态,有1/10的地区人均水量低于基本生存线。
随着我国经济发展和城市化进程的加快,城市缺水问题日益严重,缺水范围不断扩大,缺水程度不断增加。
水资源的匮乏,成为了制约我国经济发展和人民生活水平提高的重要因素。
根据水利部门预测,到2050年,全国总需水量将接近或达到可合理利用水量的极限,我国未来水资源的形势将十分严峻[2]。
另一方面,水资源的污染状况的日益加剧,进一步加剧了我国水资源短缺的问题。
1.1.2水体污染
工业的不断发展在给人们的生活创造极大便利的同时,对人类赖以生存的环境也带来了极大地破坏。
大量含有各种有毒有害物质的工业废水和生活污水未经处理或只经过简单的处理便排入天然水体,造成了水资源的严重污染。
就全国范围内而言,我国水污染主要以有机物污染为主,其中主要污染指标为BOD、COD和氨氮等。
监测数据显示,2007年,全国废水排放总量556.8亿吨,比上年增加3.7%。
其中工业废水排放量为246.6亿吨,占废水排放总量的44.3%,比上年增加了2.7%;
城镇生活污水排放量310.2亿吨,占废水排放总量的55.7%,比上年增加4.6%。
2007年,我国七大水系的197条河流的408个监测断面中,Ⅰ~Ⅲ类,Ⅳ和Ⅴ类水质的断面比例分别为49.9%,26.5%和23.6%。
其中珠江、长江总体水质良好,松花江为轻度污染,黄河、淮河为中度污染,辽河、海河为重度污染。
主要污染指标为高锰酸盐指数、石油类和氨氮。
28个国控重点湖泊(水库)中,满足Ⅱ类水质的湖(库)2个(占7%),Ⅲ类水质的湖(库)6个(占22%),Ⅳ类水质的湖(库)1个(占4%),Ⅴ类水质的湖(库)5个(占19%),劣Ⅴ类水质的湖(库)13个(占48%)。
其中巢湖为Ⅴ类水质,太湖和滇池为劣Ⅴ类水质。
主要污染指标为总氮和总磷[3]。
我国的水体污染主要有以下几种情况:
(1)水体富营养化
富营养化是指生物所需的氮、磷等无机营养物质大量进入湖泊、河口、海湾等相对封闭、水流缓慢的水体,在适宜的外界环境(水域的物理化学环境)因素综合作用下,引起藻类及其它浮游生物迅速繁殖,水体溶解氧量下降,水质恶化,鱼类及其它生物大量死亡的现象。
水体出现富营养化现象时,浮游藻类大量繁殖,因占优势的浮游藻类颜色不同,水面往往呈现蓝色、红色、棕色、乳白色等。
这种现象在江河湖泊中称为“水华”,在海洋中则称为“赤潮”[4]。
我国近年来湖泊、水库、海湾等水体的富营养化时有发生。
水体富营养化的危害主要有[5]:
1)富营养化水体中的一些藻类释放出腥味异臭,使水味变得腥臭难闻,并污染周围空气;
2)降低水体的透明度,从而影响水体的感观性能;
3)影响水体的溶解氧,由于水体下层出于厌氧状态,从而引起底层需氧生物的死亡以及触发底泥中营养物质的释放;
4)富营养化水体的一些藻类能分泌藻毒素,危害水源地周围的人畜;
5)过量的藻类、厌氧产生的硫化氢和氨氮等、藻类分泌的藻毒素都能影响供水水质,并增加制水成本;
6)对水生生态的造成破坏,破坏了富营养化水体的生态平衡。
(2)氨氮的污染
氮是自然界中主要的元素之一,它在自然界中不断的转化和循环,氮气是氮最主要的存在形式。
自然界中的氨氮可分为有机氮和无机氮两大类[6,7]。
有机氮包括氨基酸、蛋白氮、尿素和多肽等。
它们的主要来源有:
生活污水;
农业生产中使用的化肥;
植物秸秆、牲畜粪便以及制革、印染、食品加工等行业生产的工业废水。
无机氮主要是指氨氮、硝态氮和亚硝态氮。
亚硝酸盐氮不稳定容易被还原成氨氮或氧化为硝酸盐氮。
无机氮主要来源于有机氮的分解、转化。
氨氮常以游离态的氨或者铵根离子等形式存在于水体中,它是进入水体的含铵化合物或有机氮化合物经微生物分解后的最终产物,在有氧存在的条件下,可进一步转变为亚硝酸盐和硝酸盐。
氨氮对人体有一定的危害,进入人体而合成亚硝基化合物,诱发癌变。
饮用水中硝酸盐氮超过500mg/L[8]时能引起肠胃障碍,能刺激膀胱的粘液层而出现尿频和腹泻症状[9]。
因此,国家饮用水标准对氨氮及总氮指数作了严格规定。
含氮化合物进行氨化和硝化过程后形成的硝酸盐在缺氧、酸性的条件下,可还原形成亚硝酸盐,进而形成亚硝胺。
亚硝胺是三致(致突变、致癌、致畸形)物质,且上述转化过程也可在人胃内进行,可见,氨氮污染会对人类产生很大的危害。
氨氮污染的主要危害可以归纳为:
1)干扰正常水体的溶解氧平衡,进一步促使水质恶化;
2)影响水源水质,增加水处理负担;
3)加速水体富营养化过程;
4)部分含氮化合物(如亚硝胺)对人体和生物的毒害作用;
5)恶化水体感官,降低水体美学价值。
目前我国地下水中氨氮、硝酸铵含量超过饮用水标准的地区还很多,地方性疾病也伴随产生。
因此,必须采取能够有效去除氨氮的措施,以改善饮用水的质量。
(3)重金属污染
重金属污染是水污染问题中危害最大的问题之一。
重金属通过矿山开采、金属冶炼、金属加工及化工生产、化石燃料燃烧、农药化肥和生活垃圾等人为污染源,以及地质侵蚀、风化等天然源形式进入水体[10]。
加之重金属具有毒性大、在环境中不易被代谢、易被生物富集并具有生物放大效应等特点[11],不但污染水环境,同时给人类和水生生物的生存带来严重的威胁。
污染水体的重金属主要有铜(Cu)、铅(Pb)、汞(Hg)、铬(Cr)、镉(Cd)以及类金属砷(As)等。
1.2污水脱氮技术研究现状
1.2.1物理化学脱氮法
(1)吹脱汽提
吹脱法和汽提法的原理是利用废水中氨氮的实际浓度与平衡浓度之间差异,碱性条件下,用空气等载气吹脱或用蒸汽汽提,将废水中的氨氮不断地由液相转移到气相中,从而达到从废水中去除氨氮的目的。
吹脱法和汽提法可用于去除废水中高浓度氨氮。
废水中的氨氮通常以按根离子(NH4+)和游离氨(NH3)的状态存在于水中并保持一定的平衡。
先将废水pH值调节至碱性,然后把废水通过水泵引入吹脱塔内,通气吹脱废水中的游离态氨(NH3)。
吹脱过程中,pH、水温、水力负荷及气水比都对吹脱效果有较大影响。
一般来说,pH要控制在10.5~11.5;
水温应大于10℃;
水力负荷为2.5~5m3/(m2.h);
气水比为2500~5000m3/m3。
吹脱法除氨,去除率可达60%-95%,吴方同[12]在温度25℃,pH值为10.5-11.5,气液比2900-3600m3/m3时处理垃圾渗滤液,氨的吹脱效率达95%以上。
该法流程简单,处理效果稳定,但水温低时吹脱效率低,不适合在寒冷的冬季使用。
汽提法是用蒸汽将废水中的游离态氨转变为氨气逸出,机理与吹脱法一样,是一个传质过程,即在碱性条件下,使废水与气体密切接触,从而降低废水中氨浓度的过程。
传质推动力是气体中氨的分压与废水中氨的浓度相当的平衡分压之差。
延长接触时间和增加气水接触紧密程度可提高氨氮的去除率,填料塔即可满足此要求。
塔内填料或充填物可以通过浸润表面或在整个塔内形成小水滴或生成薄膜来增加气水接触时间。
汽提法适用于处理含高浓度氨氮且连续排放的废水,操作条件与吹脱法类似,对氨氮的去除率可达97%以上。
但是塔内容易形成水垢,影响操作条件,降低氨氮的去除率。
含氨的吹脱后空气和汽提气可用稀硫酸或废酸液进行洗涤吸收回收,作为肥料使用,从而达到废物的综合利用的目的。
(2)化学沉淀法
化学沉淀法应用于废水处理开始于20世纪60年代,基本原理是通过向废水中投加Mg2+和PO43-,与废水中的NH4+发生化学反应生成难溶的复盐MgNH4P04·
6H20(简称MAP)沉淀物,进而达到去除废水中氨氮的目的,反应方程式为:
。
沉淀物(MgNH4P04·
6H20)是碱式盐,在酸性条件下易溶解,因此沉淀反应应在PH较高的条件下进行。
此方法工艺简单,但药剂消耗量较大,加大了污水处理成本。
(3)电解法
电解反应的阳极具有较强的氧化性,能将NH3-N氧化,如在电解槽中加入NaCl,生成ClO-,具有强氧化性,亦可氧化氨氮。
该方法在操作条件适宜的情况下,氨氮去除率较高,最高可达100%,但是耗电量大(以COD计耗电量为55kwh/kg)。
(4)湿式催化氧化法
湿式催化氧化法是指在一定温度压力下,在催化剂的作用下,以空气或氧气为氧化剂使污水中的有机氮和无机氮氧化分解成CO2、H2O及N2等无害物质,以达到脱氮的目的。
目前已有的催化湿式氧化技术处理焦化废水,氨氮的去除率可达99%以上。
(5)膜分离法
膜分离法是指利用天然的或人工合成的具有选择性的膜,在外界压力或化学位差的推动下,实现不同组分分离的过程。
用于废水脱氮的膜分离法主要有反渗透和电渗析两种。
用于分离的膜具有选择透过性,常用的反渗透膜主要是醋酸酯膜。
(6)折点加氯法
将过量的氯气或次氯酸钠加入废水中,当达到某一临界点时,废水中的游离氯含量较低,氨氮含量接近于零;
继续通入氯气或加入次氯酸钠时,废水中的游离氯含量开始上升。
该临界点通常被称为这点,在此状态下的氯化称为折点氯化,废水中的氨氮被氧化成N2而被脱去。
反应过程如下:
(7)催化反硝化
催化反硝化是以氢气(H2)为还原剂,在催化剂作用下,将硝酸氮(NO3-N)还原成无害的氮气(N2)的过程。
该方法具有反应快、不改变原水成分、不产生二次污染、反应装置结构简单等优点。
被认为是目前最具有发展前景的脱氮技术之一。
(8)选择性离子交换法
选择性离子交换法进行脱氮是指借助离子交换柱内离子交换剂上的离子与废水中铵根离子(NH4+)发生交换,从而达到从废水中去除氮的目的。
(9)吸附法
吸附法就是利用多孔性的固体材料,将废水中的物质如氨氮等被吸附于吸附材料表面从而将废水中的氨氮被去除的方法。
吸附法是目前较为成熟的,应用范围较广的水处理方法之一。
1.2.2生物脱氮技术
(1)传统生物脱氮技术
传统生物脱氮技术是基于微生物的硝化和反硝化作用而产生的。
硝化作用是指在好氧条件下,自养型微生物将氨氮氧化为亚硝态氮(NO2-N)和硝态氮(NO3-N)的过程;
反硝化作用是指在缺氧或厌氧状态下异养型反硝化细菌将亚硝态氮(NO2-N)和硝态氮(NO3-N)进一步还原成氮气(N2)的过程。
目前,废水脱氮技术最常用的方法就是联合微生物的硝化和反硝化作用,进而达到生物脱氮的目的。
第一步由亚硝化细菌将氨氮氧化为亚硝酸盐再由硝化细菌将亚硝酸盐进一步氧化成硝酸盐,第二部则是在多种微生物的共同作用下,将硝酸盐和亚硝酸盐还原成氮气而释放到空气中,从而从废水中去除含氮化合物。
目前的脱氮工艺都是将反应器分为好氧区和缺氧区(或厌氧区),在不同的反应器中分别进行硝化和反硝化反应。
传统的生物脱氮技术存在以下问题:
硝化细菌是自养型微生物,生长和时代周期较长;
硝化细菌对水质水量的抗冲击负荷能力较低,易导致出水水质不稳定;
硝化和反硝化过程在时间和空间上难以统一,脱氮效率较低;
某些工业废水需要外加碳源才能进行生物脱氮,且出水中有残留有机物,必须进行后曝气处理,在增加能耗的同时也增大资源浪费。
(2)同步硝化反硝化(SND)
同步硝化反硝化(SND)[13-15],是指在同一个反应器中同时发生硝化和反硝化反应。
其作用机理主要有3种理论:
宏观环境理论,微观环境理论和微生物理论。
宏观环境理论是指由于曝气分布的不均匀性使得反应器内形成好养段、缺氧段或厌氧段,即生物反应器的宏观环境。
微观环境理论是指由于由于溶解氧扩散作用,使得微生物体内形成溶解氧浓度梯度,进而导致微观环境上的同步硝化和反硝化过程。
微生物理论则是某些特殊微生物种群的存在可以使同步硝化反硝化的发生,这些微生物种群不仅可以在好氧条件下进行反硝化反应,而且可以在缺氧条件下发生硝化反应[16]。
同步硝化反硝化工艺操作简单、占地面积小、周期短、处理效果好;
但由于絮凝体在为缺氧区的形成不稳定,容易导致处理效果出现波动,使出水水质难以稳定保持在某一水平。
(3)短程硝化反硝化法
短程硝化反硝化就是将硝化过程控制在亚硝酸盐(NO2-)阶段,不经过氧化二直接进行反硝化过程。
该工艺不经过生成硝酸盐这一过程,减少了对底物和供氧的需求,降低了系统的运行成本。
短程硝化反硝化工艺不需要外加碳源、反应时间短、污泥产量低且能耗较低,占地面积小,运行费用低于传统脱氮工艺。
但是系统达到足够的生物浓度所需的时间较长,且关于实现亚硝酸盐稳定积累的技术还不成熟,需要进一步研究。
(4)厌氧氨氧化
厌氧氨氧化法(ANAMMOX)是指在厌氧条件下,微生物直接将NH4+、NO2-、NO3-转变成N2的生物氧化过程[17]。
与传统工艺相比,ANAMMOX工艺不需要供氧,不需要外加碳源,不需要外加酸碱调节剂,不产生二次污染,运行费用较低,污泥产量大幅度减少,是目前最经济、最简洁的生物脱氮工艺。
但是厌氧氨氧化细菌对溶解氧浓度敏感,而且生长速度缓慢,对操作条件要求较高。
因此,要将ANAMMOX工艺推广应用还需要进一步研究。
1.3本课题研究的目的、内容和意义
1.3.1本课题研究的目的和意义
吸附法作为处理废水中氨氮的重要手段,在实际生活中得到了广泛的应用。
因此,寻找一种较为廉价、易于获得且对环境无污染的吸附材料,在提高废水处理的经济价值,降低废水处理成本的同时具备较高的净化去除效率是当前环保课题中亟需解决的问题。
(1)活性炭
活性炭是目前生产生活中应用范围最广的吸附材料之一。
活性炭是由含碳物质经过炭化和活化等一系列物理化学处理制备而成的炭结构。
传统的活性炭吸附材料主要包括粉末活性炭和颗粒活性炭。
由于活性炭具有多分散性的孔隙结构,具有良好的吸附能力;
由于是炭结构,故而具有较强的物理化学稳定性;
同时失效后易于再生获得。
这些特点决定了活性炭在环境保护、医药、农业、交通等诸多方面为人类社会的发展做出了巨大贡献。
活性炭不仅能用于去除水中的色、臭、味,而且对各种有机物和无机物的去除也有很好的效果。
(2)多孔陶瓷
多孔陶瓷材料,是一种新型的陶瓷材料,是一种经过高温煅烧,在形成于烧结过程中在材料内部形成大量气孔的新型陶瓷材料。
多孔陶瓷材料具有孔隙率率高、透气阻力小、体积密度较小并具有发达的比表面和独特的物理表面特性。
加上陶瓷材料本身特有的耐腐蚀、耐高温以及较高的化学稳定性和硬度,使得多孔陶瓷材料在过滤、净化分离、催化剂载体、生物材料、减震、保温等领域有着广泛的应用。
主要有硅酸盐材料、硅铝酸盐材料、硅藻土质材料、刚玉和金刚砂材料等。
由于其具有较高的比表面和孔隙率,因此具有较高的吸附性能。
当滤液通过时,能够吸附和截留水中的悬浮物、胶体颗粒等污染物,目前多用于处理重金属工业废水以及用作生物滤池的生物载体(滤料)。
(3)硅藻土
硅藻土,在我国资源十分丰富。
我国目前发现的硅藻土矿区遍及全国14个省区,储量丰富。
由于其具有隔音、隔热、漂泊等特点,在上世纪50年代,被广泛地用于生产保温材料、轻质砖、有机溶剂载体等领域。
近年来,硅藻土开始被用作饮料、酿酒行业的助凝剂。
同时,硅藻土本身具有大量且有序排列的微孔结构,具有很大的比表面积,具有很强的吸附能力以及较大的吸附容量,因此硅藻土是天然的纳米材料,能够吸收自身3~4倍的质量的其他物质。
但是由于其应用领域的限制,使其功能难以得到充分的发挥,在环保领域的应用有限。
因此,扩大硅藻土在环保领域的应用范围是非常有必要的。
本文根据目前我国氨氮类污染物的处理现状,以目前已有的吸附材料,如活性炭、多孔陶瓷和硅藻土为基础,拓展吸附材料在氨氮去除中的应用。
通过对不
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